????近日，中國科學院廣州地球化學研究所王新明研究員和張艷利研究員團隊與北京大學城市與環(huán)境學院沈國鋒研究員團隊合作，在National Science Review（《國家科學評論》,NSR）發(fā)表題為“Combustion-related isoprene contributes substantially to the formation of wintertime secondary organic aerosols”的研究論文。研究建立了包含燃燒源排放的中國異戊二烯排放清單，并模擬了2000年至2016年中國異戊二烯對二次有機氣溶膠的貢獻，揭示了燃燒源異戊二烯排放對冬季二次有機氣溶膠形成的重要作用。
異戊二烯排放核算和清單
????中國的異戊二烯總排放量從2000年的5.9 Tg增加到2016年的12.6 Tg，主要來自天然源排放。2016年，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放量僅為14.8（10.6-19.0）Gg，較2000年52.0（39.1-65.7）Gg明顯下降。這種下降趨勢的主導(dǎo)原因是居民電氣化水平提升，生活能源從傳統(tǒng)的生物燃料向天然氣和電力等清潔能源的清潔轉(zhuǎn)型。
????異戊二烯排放存在顯著的空間差異（圖1）。異戊二烯排放較高的區(qū)域主要位于中國南部和東北部地區(qū)，這些地區(qū)分布著廣泛的闊葉林，而青藏高原西部和西北部地區(qū)的天然源排放要低得多，且天然源排放的空間格局在近二十年變化不大。與天然源相比，每年與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放很少；但在冬季，尤其是北方和西部嚴寒地區(qū)，來自生物質(zhì)燃燒和燃煤等燃燒源排放的異戊二烯相對貢獻顯著提升。冬季，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放約占異戊二烯總排放的32-80%。
圖1、 2000年（a）和2016年（b）異戊二烯年排放總量的空間分布；以及2000年2月（c）和2016年2月（d）與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放量占異戊二烯總排放量的比例。
基于新排放清單的二次有機氣溶膠模擬
????為了量化燃燒相關(guān)異戊二烯形成的二次有機氣溶膠（SOA），研究用WRF/CMAQ基于僅含天然源相關(guān)排放的清單，和同時包含燃燒源與天然源排放的新清單對大氣氣溶膠進行了建模模擬。
????對比模型模擬結(jié)果和觀測的冬季二次有機氣溶膠結(jié)果，若不考慮燃燒相關(guān)的異戊二烯排放會導(dǎo)致對異戊二烯生成SOA的嚴重低估；而加入燃燒相關(guān)的異戊二烯排放后，模擬結(jié)果顯著改善（圖2）。基于更新清單的模擬結(jié)果，不僅在數(shù)值上與觀測結(jié)果更接近，對SOA空間格局的刻畫也與實際情況更吻合。
????在冬季，燃燒相關(guān)的異戊二烯排放顯著影響SOA濃度。與僅考慮天然源異戊二烯排放的清單相比，基于新清單對冬季異戊二烯生成SOA的模擬結(jié)果?，全國平均增加了0.4 μg/m3，在夏季，基于新清單或舊清單的模擬結(jié)果差異不大（<0.1μg/m3）。但在冬季，這一影響要大得多，中國東北和四川盆地等地區(qū)異戊二烯生成的SOA增加了1.5 μg/m3。
圖2、（a） 異戊二烯生成SOA觀測點位圖。顏色代碼則表示2013年冬季，采用新清單模擬得到的異戊二烯生成SOA濃度；（b） 12個觀測地點的異戊二烯生成SOA觀測值和采用舊/新清單得到的模擬值比較。
異戊二烯生成SOA的歷史變化趨勢
????從2000年到2016年，與燃燒相關(guān)的異戊二烯排放明顯減少。相應(yīng)地，異戊二烯生成的SOA，無論是在質(zhì)量濃度還是相對貢獻方面，也隨之下降。圖3為2000-2016年期間冬季燃燒源異戊二烯生成SOA的歷史變化趨勢，從2000年的3.0 μg/m3下降到2016年的1.2?μg/m3。不同區(qū)域降輻不同，華北地區(qū)燃燒源異戊二烯冬季形成的SOA減少約75%，華南地區(qū)則減少約50%。
值得注意的是，燃燒源異戊二烯形成SOA的減少幅度與燃燒源異戊二烯排放的減排量并不呈現(xiàn)線性比例，如中國東北地區(qū)，從2000年到2016年，與燃燒源異戊二烯排放量減少了80%以上，而由燃燒源異戊二烯產(chǎn)生的SOA僅減少了約20%，這一差異與同期影響?SOA生成的氮氧化物等的變化輻度有關(guān)。氮氧化物等氣態(tài)前體物的降低會導(dǎo)致異戊二烯生成SOA的途徑發(fā)生轉(zhuǎn)變，從而影響了SOA的產(chǎn)率。
圖3、 舊清單、新清單中冬季異戊二烯生成SOA濃度（μg/m3）的歷史變化及其差異。
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本研究受到國家自然科學基金創(chuàng)新研究群體項目、國家自然科學基金優(yōu)秀青年基金項目（42022023）、國家重點研發(fā)計劃、中國科學院青年創(chuàng)新促進會、廣東省科技廳等項目的聯(lián)合資助。相關(guān)成果發(fā)表在國際學術(shù)期刊《National Science Review》上。
相關(guān)論文信息：
Zhang Yanli,Yatai Men,Hao Guo,Guofeng Shen*,Yang Gao,Rui Xiong,Shu Tao,Xinming Wang* (2025),Combustion-related isoprene contributes substantially to the formation of wintertime secondary organic aerosols,National Science Review,12(3),nwae474. https://doi.org/10.1093/nsr/nwae474.
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